El éxito de las cartas lo llevó a proyectar una apología de la religión cristiana; el deterioro de su salud a partir de 1658 frustró, sin embargo, el proyecto, y las notas dispersas relativas a él quedaron más tarde recogidas en sus famosos Pensamientos (Pensées sur la religion, 1669). Aunque rechazó siempre la posibilidad de establecer pruebas racionales de la existencia de Dios, cuya infinitud consideró inabarcable para la razón, admitió no obstante que esta última podía preparar el camino de la fe para combatir el escepticismo. La famosa apuesta de Pascal analiza la creencia en Dios en términos de apuesta sobre su existencia, pues si el hombre cree y finalmente Dios no existe, nada se pierde en realidad.

La tensión de su pensamiento entre la ciencia y la religión quedó reflejada en su admisión de dos principios del conocimiento: la razón (esprit géométrique), orientada hacia las verdades científicas y que procede sistemáticamente a partir de definiciones e hipótesis para avanzar demostrativamente hacia nuevas proposiciones, y el corazón (esprit de finesse), que no se sirve de procedimientos sistemáticos porque posee un poder de comprensión inmediata, repentina y total, en términos de intuición. En esta última se halla la fuente del discernimiento necesario para elegir los valores en que la razón debe cimentar su labor.